Microscopies corrélatives et in-situ, Méthodologies

Responsable : Lorenzo Rigutti

Membres de l’équipe : L. Rigutti (MCF), W. Lefebvre (MCF), R. Lardé (MCF), I. Blum (IR)

 

La quête de l’équipe vers les performances ultimes de la sonde atomique se heurte aux limites physiques intrinsèques de la technique. Le contrôle de l’illumination laser est dépendant à la fois du matériau d’intérêt et de la forme de l’échantillon. Il devient difficile techniquement d’assurer un contrôle optimal sans connaissance précise des informations géométriques, structurales, et/ou chimique. La reconstruction des images est placée devant le même dilemme, il faut connaître l’échantillon pour le reconstruire correctement. Afin de dépasser ces limites l’équipe d’instrumentation scientifique s’est lancé en parallèle dans plusieurs projets innovants couplant la SAT à d'autres techniques et microscopies de pointe.

 

Couplage MET-SAT

Le couplage sur un même échantillon de l’analyse par sonde atomique tomographique et par l’imagerie électronique, peut avoir plusieurs objectifs : i) améliorer les reconstructions de sonde atomique tomographique (par la détermination des paramètres géométriques d’entrée de l’algorithme de reconstruction) ; ii) produire une caractérisation plus aboutie d’un nano-objet (en addition les informations chimiques, structurales…) ; iii) concevoir un nouvel instrument dépassant les potentialités actuelles de la sonde atomique tomographique.

 

Couplage microPL - SAT

Une autre voie d’amélioration de l’instrument est mise au point dans l’équipe. Une partie des activités de l’équipe ERIS se développe autour de la combinaison de techniques de spectroscopie optique et de la SAT assistée par impulsion laser. L’objectif à moyen terme de cette activité de recherche est d’aboutir à une Sonde Atomique assistée par impulsion laser incluant un banc de spectroscopie de micro-photoluminescence (µPL). Cette approche couplée vise à étudier l’interaction rayonnement-matière ayant lieu durant une expérience de SAT de façon originale, notamment grâce aux informations contenues dans les spectres de photoluminescence et d’extinction des pointes d’émission de champ éclairées par le même laser utilisé pour déclencher l’évaporation ionique. La possibilité d’étudier la photoluminescence d’un nano-objet au fur et à mesure que celui-ci est évaporé en SAT va permettre par exemple d’obtenir des profils spectraux donnant l’accès à la signature d’un émetteur isolé dans des systèmes contenant plusieurs émetteurs (par exemple, des boîtes quantiques), ou comment les propriétés optiques d’un émetteur unique varient lorsqu’il évapore graduellement.

 

Ces études préparatoires ont déjà abouti sur des résultats marquants, comme celui illustré, où un système de puits quantiques InGaN/GaN extrait d’un microfil semiconducteur a été analysé en succession par µPL, microscopie électronique en transmission à balayage en haute résolution  (HR-STEM) et SAT. Ce système constitue la région active des diodes électroluminescentes basées sur le système III-N, et a ainsi une importance technologique considérable. L’ensemble des mesures a permis d’expliquer l’influence de la structure des puits quantiques – en termes de symétrie cristalline, distribution des atomes de l’alliage composant les puits quantiques, et présence de défauts étendus – sur les propriétés optoélectroniques des systèmes étudiés. Pour la richesse d’information obtenue, cette approche originale de microscopie corrélative ouvre des possibilités sans précédents pour l’étude de la relation entre structure et optique dans les systèmes comme les puits quantiques et les boites quantiques, avec des ouvertures potentielles aux matériaux fonctionnels de basse dimensionnalité.

Ces études préparatoires ont déjà abouti sur des résultats marquants où un système de puits quantiques InGaN/GaNextrait d’un microfil semiconducteur a été analysé en succession par µPL, microscopie électronique en transmission à balayage en haute résolution  (HR-STEM) et SAT. Ce système constitue la région active des diodes électroluminescentes basées sur le système III-N, et a ainsi une importance technologique considérable. L’ensemble des mesures a permis d’expliquer l’influence de la structure des puits quantiques – en termes de symétrie cristalline, distribution des atomes de l’alliage composant les puits quantiques, et présence de défauts étendus – sur les propriétés optoélectroniques des systèmes étudiés. Pour la richesse d’information obtenue, cette approche originale de microscopie corrélative ouvre des possibilités sans précédents pour l’étude de la relation entre structure et optique dans les systèmes comme les puits quantiques et les boites quantiques, avec des ouvertures potentielles aux matériaux fonctionnels de basse dimensionnalité.

 

Couplage FIM-SAT

Une meilleure compréhension des mécanismes de vieillissement des matériaux nécessite d’obtenir des données expérimentales précises sur la concentration et la distribution spatiale des défauts cristallins (défauts ponctuels et des défauts étendus) ainsi que sur leurs interactions avec leurs environnements atomiques. S’il existe depuis plusieurs années des techniques d’observations indirectes de défauts ponctuels, il n’existe aujourd’hui aucun outil routinier permettant de quantifier et d’analyser en 3D leurs distributions spatiales avec une résolution atomique. Le développement d’un tel outil constituerait donc une avancée majeure pour l’étude des défauts dans les matériaux à l’échelle atomique. L’étude et la modélisation des mécanismes de vieillissement en présence d’une concentration élevée de défauts est aujourd’hui un axe de recherche important compte tenu de l’intérêt industriel que cela représente. La microscopie ionique à effet de champ (FIM) apparait comme un outil de choix pour développer une technique d’imagerie 3D de défauts ponctuels et d’amas de défauts dans les métaux. Elle permet d’observer la surface d’un échantillon et ses défauts à l’échelle atomique. De plus, le champ électrique à la surface de la pointe d’évaporer les atomes de surface de l’échantillon, un par un. Pour tirer pleinement parti du potentiel présenté par la microcopie ionique, le GPM développe le FIM 3D. Des études préliminaires menées au GPM et par d’autres groupes ont montré qu’il est possible de visualiser en 3D le réseau cristallin dans l’espace direct ainsi que des amas de lacunes formant des cavités sub-nanométriques difficilement observables par d’autres techniques

 

Couplage FEM-SAT

Des expériences de pointe sont développées afin d’enrichir notre compréhension de l’émetteur de champ (la pointe). Ainsi la nature physique (métallique, semi-métallique, gaz électronique 2D,... ?) de la surface d’un matériau sous champ est une question qu’il faut relever pour pousser la technique à ses limites. Des réponses peuvent être apportées par la mesure fine de l’énergie d’électrons émis de la pointe.